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http://ciqa.repositorioinstitucional.mx/jspui/handle/1025/730| RESINAS POLIMÉRICAS PARA LA FORMACIÓN DE CARBONO MESOPOROSO PARA ELECTRODOS DE CELDAS DE COMBUSTIBLE | |
| ÉLTON TORRES ZANONI | |
| Acceso Abierto | |
| Atribución-NoComercial-SinDerivadas | |
| Doctorado en tecnología de polímeros | |
| En este estudio se presentan los resultados de la modificación química de resinas de resorcinol– formaldehido con melamina y amitrol para la obtención de carbono mesoporoso dopado con nitrógeno como una alternativa a los métodos de post-dopaje comúnmente reportados. Los carbonos dopados se emplearon como soporte de Pd nanoparticulado y se evaluaron como catalizadores para la reacción de oxidación de ácido fórmico en medio ácido, con perspectivas hacia la aplicación como ánodos en celdas de combustible de alcohol directo. La obtención de carbono mesoporoso (MC) dopado con heteroátomos de N se logró a través de pirólisis de resinas tipo resorcinol-melamina-formaldehído (RMF) y resorcinol-amitrol-formaldehído (RAF) sintetizadas por autoensamblaje con surfactante F127. Las resinas fueron caracterizadas utilizando espectroscopia infrarroja por transformada de Fourier (FTIR), análisis térmicos (TGADSC) y resonancia magnética nuclear (RMN) para la resina modificada con amitrol. Los carbonos obtenidos fueron caracterizados por FTIR, espectroscopia Raman, difracción de rayos-X (DRX), isotermas de adsorción/desorción (BET-JBH) y actividad electroquímica por voltamperometría cíclica (CV). Los catalizadores fueron preparados depositando nanopartículas de Pd sobre los carbonos MCM, MCA y MC utilizando NaBH4 como reductor químico y hexacloropaladato de amonio como precursor de Pd, obteniendo Pd/MC; Pd/MCM y Pd/MCA. Posteriormente, se caracterizaron por DRX, microscopia electrónica de transmisión (TEM) y mediante CV se determinó el área electroquímicamente activa (ECSA) y su actividad en la electro-oxidación de ácido fórmico en medio ácido. El contenido de N en carbonos dopados, determinado por análisis elemental, varió de 1.2 hasta 3% para los MCM y de 1 hasta 3.8% para los MCA. Se determinó que con el contenido de melamina en la resina se promueve una mayor grafitización del MCA y se observó la disminución del espaciamiento interplanar del grafito en el plano (002), que varió de 0.380 nm para 0.357 nm con el incremento de melamina. Sin embargo, la evaluación de las propiedades texturales sugiere el colapso de la estructura durante la pirolisis, asociado a la inadecuada interacción entre monómero-melamina-surfactante que afectó el autoensamblaje para la formación de micelas. Resultados similares fueron encontrados para el carbono obtenido de la resina modificada con amitrol (MCA). Esos materiales también demostraron mayor pseudocapacitancia en la región de la doble capa comparado al carbono sin dopaje, inducida por la presencia de los heteroátomos de N que favorece la formación de defectos donde puede acumularse carga sobre la superficie. Los catalizadores sintetizados Pd/MCM y Pd/MCA presentaron tamaños de cristalito que variaron entre 3 y 7 nm; los resultados electroquímicos para electro-oxidación de ácido fórmico indicaron que a diferencia de Pd/Vulcan todos los catalizadores sintetizados favorecen el mecanismo de oxidación de ácido fórmico vía directa con potenciales de inicio de reacción más bajo en los soportes dopados llegando a valores de 316 mV para muestras de Pd/MCM contra 334 mV en el sistema Pd/MCA. Esos materiales también presentaron valores de área electroquímicamente activa (ECSA) máximo de 22 m2/g para las muestras MCM y un valor máximo de 37 m2/g para MCA. | |
| 2023 | |
| Tesis de doctorado | |
| QUÍMICA | |
| Aparece en las colecciones: | Tesis de Doctorado |
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