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Modificación química de estructuras de carbono mediante dopaje con nitrógeno y polimerización in situ con poli(indol) para la optimización de la interacción soporte-catalizador de nanoestructuras de carbono y su evaluación en cátodos para celdas de combustible
NORA MAYTE SANCHEZ PADILLA
Acceso Abierto
Atribución-NoComercial-SinDerivadas
Doctorado en Tecnología de Polímeros
En esta investigación se estudió la modificación de estructuras carbonosas como el óxido de grafeno (GO) y el carbono mesoporoso ordenado (CMO). Las modificaciones en GO y CMO fueron de dos tipos: dopaje con nitrógeno y funcionalización con poli(indol)(PIN). El conjunto de materiales carbonosos obtenidos: i) dopados con nitrógeno (N-rGO y N-CMO), y ii) funcionalizados con PIN (rGO-PIN y CMO-PIN) se evaluó con dos enfoques distintos: como soporte para depósito de nanopartículas de Pt (NPs de Pt) y como catalizadores en sí mismos para la reacción de reducción de oxígeno (RRO). La interacción entre los materiales modificados y las nanopartículas depositadas se estudió sistemáticamente para determinar la composición con las mejores propiedades fisicoquímicas y electroquímicas. La obtención del GO fue mediante el método de Tour y el CMO mediante el autoensamblaje orgánicoorgánico de resinas poliméricas. El dopaje se hizo mediante síntesis hidrotérmica utilizando amitrol como precursor de nitrógeno. La funcionalización con PIN fue mediante polimerización oxidativa in situ usando indol como monómero y persulfato de amonio como oxidante. Los materiales de carbono dopados con nitrógeno y funcionalizados con PIN fueron caracterizados fisicoquímicamente utilizando técnicas como difracción de rayos X (DRX), espectroscopía infrarroja (FT-IR), análisis termogravimétrico (TGA), espectroscopáa Raman y espectroscopía de fotoelectrones emitidos por rayos X (XPS) confirmándose la obtención exitosa de los materiales y sus modificaciones. Mediante la evaluación electroquímica de rGO-PIN y CMO-PIN se determinaron las constantes de transferencia electrónica; mientras que para los sistemas N-rGO y N-CMO se evaluaron sus propiedades catalíticas para la RRO. El depósito de las NPs de Pt en los materiales dopados con nitrógeno y funcionalizados con PIN se hizo mediante el método de poliol usando etilenglicol y ácido hexacloroplatínico. Los resultados de la caracterización por DRX, microscopía de transmisión electrónica (TEM) y TGA demostraron una mejora en la dispersión y distribución de las NPs con tamaños menores a 6 nm y un contenido de Pt por debajo de 20 % e.p. Siendo los materiales modificados con poli(indol) los de mejor dispersión.
Estos materiales se evaluaron como catalizadores para la RRO en medio alcalino. Se observó que los soportados en rGO-PIN y CMO-PIN mostraban un mejor desempeño catalítico atribuido a la funcionalización del soporte con PIN que permite dispersar mejor el Pt aumentando el área efectiva haciendo que el catalizador sea accesible a las moléculas reactivas del medio. Por lo tanto, los catalizadores con soportes modificados con PIN resultan en una estrategia adecuada para obtener electrodos con mejores propiedades catalíticas para la RRO, mediante el mecanismo de transferencia de cuatro electrones. Los resultados y discusión de los materiales aquí obtenidos se presentan en el capítulo 4, el cual está dividido en 4 secciones: la primera aborda la obtención de GO y CMO mientras que la segunda el dopaje con nitrógeno. En la tercera sección se discute la funcionalización con PIN y finalmente en la cuarta la obtención de los catalizadores de Pt depositados sobre los materiales desarrollados en la primera, segunda y tercera etapa.
2020
Trabajo de grado, doctorado
QUÍMICA
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